Em seguida, Gregório é elevado à sé episcopal: "de cuja fama é vasta", segundo a linguagem da poesia; uma pessoa que se dedicou desde a mais tenra idade à disciplina monástica e nela lutou com tanta bravura e coragem que alcançou a mais alta posição ainda na infância, tornando-se superior do mosteiro bizantino, no qual assumiu o modo de vida mais simples, e posteriormente, por ordem de Justino, do mosteiro do Monte Sinai. Ali, enfrentou extremo perigo, tendo sofrido um cerco dos árabes scenos.
Tendo, contudo, assegurado a completa tranquilidade do local, foi dali convocado à dignidade arquiepiscopal. Era inigualável em todas as excelências de intelecto e virtude, e extremamente enérgico na realização de tudo o que se propunha a fazer, imperturbável pelo medo e incapaz de se acovardar perante o poder secular. Tão nobre era a sua generosidade, num sistema geral de liberalidade e munificência, que sempre que aparecia em público, multidões, além dos seus acompanhantes habituais, o seguiam; e todos se reuniam à sua volta ao verem ou ouvirem falar da sua aproximação. O respeito demonstrado a tão elevada dignidade era apenas inferior à honra prestada ao indivíduo, no generoso desejo das pessoas de o verem de perto e de ouvirem as suas palavras; pois possuía um poder singular de inspirar afeição por si em todos os que conversavam com ele, sendo uma pessoa de aspecto imponente e de fala afável, especialmente perspicaz e ágil na execução, um conselheiro e juiz hábil, tanto nos seus próprios assuntos como nos dos outros. Foi por isso que ele realizou tanto, nunca adiando nada para amanhã. Lidando com os assuntos com infalível prontidão, conforme a necessidade exigia ou a oportunidade favorecia, ele conquistou a admiração não só dos soberanos romanos, mas também dos persas, como detalharei no devido tempo. Seu caráter era fortemente marcado pela veemência e, às vezes, por indícios de ira; enquanto, por outro lado, sua mansidão e gentileza não eram limitadas, mas extremamente abundantes; de modo que a ele se encaixava admiravelmente a excelente expressão de Gregório Teólogo, "austeridade temperada com modéstia", sem que nenhuma das qualidades fosse prejudicada, mas sim realçada pela outra.